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Verenum TITEL-FOLIE Prof. Dr. Thomas Nussbaumer Hochschule Luzern – Technik & Architektur Fachgruppe Bioenergie Verenum, Ingenieurbüro Zürich Grundlagen und Emissionsfaktoren BAFU-Fachtagung Holzverbrennung und Feinstaub, Bern 9.11.11 – Vollzug

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Verenum!

TITEL-FOLIE!

Prof. Dr. Thomas Nussbaumer""Hochschule Luzern – Technik & Architektur"Fachgruppe Bioenergie""Verenum, Ingenieurbüro"Zürich !

Grundlagen und Emissionsfaktoren!

BAFU-Fachtagung Holzverbrennung und Feinstaub, Bern 9.11.11 –#Vollzug!

Verenum!

!

1.$ Grundlagen der Holzverbrennung!

2.$ Primäre Aerosole (PIA und POA) !

3.$ Kohlenstoff-Konversion und SOA!

4.$ Emissionsfaktoren!

5.$ Messung und Vollzug!

6.$ Schlussfolgerungen!

Verenum!

1-stufige Verbrennung!

Holz: C H O!

CO2, H2O, O2, N2!CO, CxHy!

+ Luft mit ! > 1!O2 + N2 ""

Verenum!

1-stufige Verbrennung!

Holz: C H O!

CO2, H2O, O2, N2!CO, CxHy!

+ Luft mit ! > 1!O2 + N2 ""

Verenum!

Russbilung in der Flamme mit Nachweis durch Quenchen!

Verenum!

Holzofen mit 1-stufiger Verbrennung!

Luft!

Verenum!

!

www.bfe.admin.ch ! www.holzenergie.ch!

www.verenum.ch!

Verenum!Kerze mit und ohne Russ"Gasfeuerzeug"Kerze in Glas: Wandtafel mit Molekülen: Neue Stoffe entstehen, Beweis: Kerze mit schwarzem Russ!

Flammentypen!Diffusions- "Flamme!

Vormisch-"Flamme!

Verenum!

Holzkessel mit 2-stufiger Verbrennung!

Hoval!Holz: C H O!

CO, H2, CxHy "CO2, N2!

+ Luft mit ! > 1!O2 + N2 ""

CO2, H2O, N2!

+ Luft mit ! < 1!O2 + N2 ""

Verenum!

Holzkessel mit 2-stufiger Verbrennung!

Fröling S4 Turbo 28 kW, Foto: R. Mettler 2008!

Verenum!

Holzkessel mit 2-stufiger Verbrennung!

Hoval!

Fröling!

Verenum!

Holzkessel mit 2-stufiger Verbrennung!

Schmid AG!

Verenum!

CO, T(Lambda)!

a) einfacher Ofen mit PL!b) handb. Feuerung mit PL/SL!c) autom. Feuerung 1990!d) autom. Feuerung ab 1995! gute Pelletfeuerung!

54321010

100

1 000

10 000

100 000

!!

[mg/Nm3] (11% O2)

[ – ]

COb

c

a

Verenum!

100!

80!

60!

40!

20!

0!

Kum

ulie

rte F

rach

t [%

] !

0! 1! 2! 3! 4! 5! 6! 7! h!

VOC!60...85%!

Holz!<5%!

NOx!<10%!

CO!10...20%!

Startphase!Stationäre Phase!

Ausbrand!

Anteil Start:!20!

Relevanz der Startphase (bei gutem Start)!

PM!10...30%!

[Good & Nussbaumer, 11. Holzenergie-Symposium, Zürich 2010]!

Verenum!

Korrelationen in Startphase!

y = 0.0255x1.227!R% = 0.95649!

22!

VOC

[mg/

mn3 ]

bei 1

3%O

2!

CO [mg/mn3] bei 13%O2!

[Good & Nussbaumer, 11. Holzenergie-Symposium, Zürich 2010]!

Verenum!

Korrelationen in Startphase!

y = 0.0255x1.227!R% = 0.95649!

VOC

[mg/

mn3 ]

bei 1

3%O

2!

CO [mg/mn3] bei 13%O2!

y = 0.8918x0.9474 R! = 0.89682

1

10

100

1000

10000

1 10 100 1000 10000

CO

C [m

g/m

n3 ] be

i 13%

O2

VOC [mg/mn3] bei 13%O2

[Good & Nussbaumer, 11. Holzenergie-Symposium, Zürich 2010]!

Verenum!

Startverhalten!

24!

Guter Start!25 000!

20 000!

12 000!

10 000!

5 000!

0!

CO

[m

g/m

n3 ] b

ei 1

3% O

2!

0! 15! 30! 45! 60! min!

•$ Schlechter Start!

[Good & Nussbaumer, 11. Holzenergie-Symposium, Zürich 2010]!

Verenum!

Holzpellets: homogen & förderfähig!

Hoval!

[Pellets Nr. 1 2004, 1]!

Verenum!

Pelletofen!

Tiba!

Verenum!

Pelletkessel mit automatischer Zündung!

Hargassner!

Verenum!

Automatische Holzfeuerungen!w & 10% – 55%, a < 50%!

P2P1 P3

200 kW ... 20 MW!Schmid!

Verenum!

Müller! Schmid!

Automatische Holzfeuerungen!

Verenum!

Strömungsoptimierung mit numerischen Methoden "(Computational Fluid Dynamics, CFD) !

Verenum!

Strömungsoptimierung mit experimentellen Methoden " Particle Image Velocimetry (PIV) !

Verenum!

– +!

+!

Staubabscheideverfahren!

Rohgas ! Reingas!

Zyklon! Elektroabscheider! Gewebefilter!

Vorabscheider > 5#µm Feinstaubabscheider ab 0,01#µm!

Scheuch!Aerob-Beth!

Verenum!

!

1.$ Grundlagen der Holzverbrennung!

2.$ Primäre Aerosole (PIA und POA) !

3.$ Kohlenstoff-Konversion und SOA!

4.$ Emissionsfaktoren!

5.$ Messung und Vollzug!

6.$ Schlussfolgerungen!

Verenum!

Partikelarten und! Flammen-Verbrennung! Pyrolyse!-eigenschaften! T hoch (> 800°C)!

O2 = 0! – Mix –!T hoch (> 800°C)!

O2 ideal!T tief !

viel oder wenig O2!

!

54321010

100

1 000

10 000

100 000[mg/Nm3] (11% O2)

[ – ]

CO

[A. Lauber & T. Nussbaumer, ETH Conf. 2009;!T. Nussbaumer, Energy & Fuels 2003, 17]!

Luftüberschuss !"

A

B

C

CO!![mg/mn

3]!!@11% O2!

!

Verenum!

!

1.$ Grundlagen der Holzverbrennung!

2.$ Primäre Aerosole (PIA und POA) !

3.$ Kohlenstoff-Konversion und SOA!

4.$ Emissionsfaktoren!

5.$ Messung und Vollzug!

6.$ Schlussfolgerungen!

Verenum!

PM10!

!

BC!

CO VOC#!

!!!

Cbrown!

# kurz!

!

Russ!

H2!

>#800°C!

!

COC!

Ccolour-less!

Salze!KCl

CaCO3 K2SO4 ....!

!!

!!

!

$$""

NCNMVOC'!

SOA!

POA!

[Turpin, B.; Lim, J., Aerosol S. and Techn. 35: 602–610 (2001)]!m(SOA) = f $ m(NCNMVOC0), f = 2.2–2.6 für Holzrauch!

[Nussbaumer 2010] !

Kamin! A t m o s p h ä r e!t0! t'!

%% =$0.24"(0.2-0.3) !

&&"0.3"

(-0.4)!!

(0.6-)!0.7!

CH4 / CO !

NMVOC!

COC0!

NCNMVOC0!

(0.5-)!0.66!!'' "

0.34!(-0.5)!

V e r b r e n n u n g!

O2#=#0!

!

>#700°C!

!

CO VOC!

COC!sek Teer!

PAK!tert Teer!

>#800°C!

!

Salze!

Flamme!

K Ca Cl S Biomasse!

CxHyOz!

CO,#H2!VOC!

COC!prim Teer!

Koks!

550°C!

!

Pyrolyse ! Vergasung!

Verenum!

Messungen zur Bestimmung der Konversionskoeffizienten!

Russ!

COC!

[Turpin, B.; Lim, J., Aerosol S. and Techn. 35: 602–610 (2001)]!m(SOA) = f $ m(NCNMVOC0), f = 2.2–2.6 für Holzrauch!

[Nussbaumer 2010] !

%% =$0.24"(0.2-0.3) !

&&"0.3"

(-0.4)!!

(0.6-)!0.7!

CH4 / CO !

NMVOC!

COC0!

NCNMVOC0!

(0.5-)!0.66!!'' "

0.34!(-0.5)!

CO VOC!

Salze!

T=16

0°C!

EPA 5H + TC/OC/EC/CC-Analyse!

Verenum!

•$ Text!

Gravimetrischer Feststoff heiss (TSP)"DT = Feststoff im Verdünnungstunnel!

Stove 1! Stove 2!

PM [m

g/M

J] ba

sed

on L

HV!

DT/SP!SPC/SP!

4.2! 3.5! 4.3! 6.0! 6.1! 2.7! 2.5! 9.3! !2.8!

!6.1!

!1.1!

SP Tech. SWE Verenum SWI!

"COC!

DT!

Verenum!

Beitrag zu Black Carbon BC und Brown carbon Cbrown!

[Johansson et al., World Bioenergy 2008]!

vollständige Verbrennung: ! !COC = 0 !unvollständige Verbrennung: !COC = (1 – 10) Feststoff !!

Verenum!

!

1.$ Grundlagen der Holzverbrennung!

2.$ Primäre Aerosole (PIA und POA) !

3.$ Kohlenstoff-Konversion und SOA!

4.$ Emissionsfaktoren!

5.$ Messung und Vollzug!

6.$ Schlussfolgerungen!

Verenum!

TITEL-FOLIE!Emissionsfaktoren von Holzfeuerungen""!"!

!"Feinstaub aus Holz wurde lange unterschätzt [1]"!! Gründe: !1. Betriebseinfluss"

! ! !2. Kondensierb. org. Verbindungen (COC) "! ! !3. Sekundäre organische Aerosole (SOA) [2] "

! ! ! !–> NMVOC als Vorläufer!!!

!Künftig tiefere Emissionen v.a. für autom. Feuerungen!! " Grund: Luftreinhalte-Verordnung ab 1.9.07, 1.1.08, 1.1.12!!!

"!

I!II!

Trend!

[1] z.B. PSI, 20.1.06 „Drei- bis viermal mehr Russ aus Holz als aus Verkehr im wint. Misox“! [2] z.B. [Robinson et al. Science, 2007], [Baltensperger et al. Faraday D. 2005]!

Verenum!

TITEL-FOLIE!Emissionsfaktoren von Holzfeuerungen""!"!

!

Daten ![1] Vock, W. et al.: Emissionsbilanzen, AWEL Zürich 2006!

![2] Hochschule Luzern: Emissionsmessungen 2008 – 2010 " J. Good & T. Nussbaumer, 11. Holzenergie-Symp. 2010!

![3] Frischknecht et al.: Umweltetikette Holz, BAFU 2010 !

![4] Literatur!

![5] Firmen"!

Publikationen !Nussbaumer, T.; Boogen, N.:"Aktualisierung des Arbeitsblatts Emissionsfaktoren, "im Auftrag Bundesamt für Umwelt, Verenum 2010!

"Nussbaumer, T.: 11. Holzenergie-Symposium 2010!

Verenum!

Emissionsfaktoren BAFU 2005!

[BAFU 2005] VOC und ! (blau, kursiv): berechnet!

nach!unten!

korrigiert !

V e r h ä l t n i s k o r r i g i e r t!

Kate

gorie

n na

ch H

olze

nerg

ie-S

tatis

tik!

2008 nach oben korrigiert !2035 nach unten korrigiert!

1 mg/MJ = 1,5 mg/m3 @13% O2 = 1,9 mg/m3 @11% O2 !

Verenum!

Emissionsfaktoren 2008 ... und 2035!

[Nussbaumer & Boogen 2010]!

>!>!<!>!<!>!<!<!<!<!<!<!<!<!<!<!

Verenum!

Emissionsfaktoren 2008 ... und 2035!

[Nussbaumer & Boogen 2010]!

>!>!<!>!<!>!<!<!<!<!<!<!<!<!<!<!

Verenum!

Emissionsfaktoren 2008 ... und 2035!

[Nussbaumer & Boogen 2010]!

Verenum!

Emissionsfaktoren 2008 ... und 2035!

[Nussbaumer & Boogen 2010]!

Verenum!

!

1.$ Grundlagen der Holzverbrennung!

2.$ Primäre Aerosole (PIA und POA) !

3.$ Kohlenstoff-Konversion und SOA!

4.$ Emissionsfaktoren!

5.$ Messung und Vollzug!

6.$ Schlussfolgerungen!

Verenum!

TEOM für PM10 oder PM2.5!!(Tapered Element Oscillating Micro-balance) !Gravimetrie nach Verdünnung, ab 10 s-Intervall!

Feinstaub-Messung: 1. Masse ! VOC!NMVOC!

Solid Particles SP bzw. TSP "(Feststoff)!

COC!!Condensable Organic Compounds (Teer)!

5D!

3D!

Verenum!

Feinstaub-Messung: 3. Masse- bzw. Anzahl-Verteilung!

Messgrösse! M a s s e! A n z a h l k o n z e n t r a t i o n!

Gerät! Low Pressure Kaskaden-Impaktor!

TEOM1 "Tapered Element

Oscillating "Micro-balance !

SMPS"Scanning

Mobility Particle Sizer!

DiSC"Diffusion Size

Classifier!

OAS (OPC)"Optical Aerosol Sensor/Particle

Counter!

ELPI""

Electric Low Pressure Impactor!

LAS!

Messgrösse! Trägheit"Aerodyn.!

Gravi-metrisch!

Elektro-statisch!

Elektro-statisch!

Optisch Brechung, Oberfl.!

Aerodn. + elektrisch!

Laser-optisch!

Verdünnung! keine! ja"(& 100)!

ja"(& 100)!

ja! keine" (100)!

ja"(& 100)!

3000–10(000!

Korngrösse "von ... bis2!

> 30 nm"<10/20 µm!

PM10 "PM2.5!

> 4 nm"#< 0.8 µm!

> 3 nm"#< 0.3 µm!

> 0.2 µm "< 20 µm!

> 0.09 µm "<2.5/10#µm!

> 0.09 µm "< 7.5 µm!

Mess-Intervall! > 15 Min! 10#s! > 30 s! > 1 s! 0.01 s! 1 s! 1 s!

1.$ TEOM ohne Grössenverteilung!

2.$ Messungen > 5 ... 10 µm nur sofern Probenahme ohne Umlenkung/Abscheidung !

Verenum!

Feinstaub-Messung: Vergleichsmöglichkeiten!

•$ Jedes Messprinzip ist abhängig von zahlreichen Eigenschaften von Partikel und Gasphase, nebst der unspezifischen „Grösse“ xP oder D einer Ersatz-Kugel (Anordnung für x)y)z nicht erfasst!):!

-$ aerodynamische (cW)!-$ elektrische!-$ spektrale (Brechungsindex, Oberflächenform)!-$ Kondensation/Verdampfung sowie Adsorption/Desorption!-$ für Masse: Form und Dichte, u.v.m. !

•$ Folge: Messungen sind untereinander nicht direkt vergleichbar!•$ Probenahme mit Verdünnung kann grobe Partikel (und Masse) nicht erfassen!•$ Nur TEOM weist ein Prinzip mit Filter und Gravimetrie auf, "

!- da T < 100°C verursachen aber Kondensation/Abdampfung Fehler, "!- zudem werden grobe Partikel wegen Probenahme nicht erfasst!

•$ Kein Verfahren bildet die gravimetrische Messung auf heissem Filter ab!

Verenum!

Messung von Klein-Elektroabscheidern!

PMroh!2!

PMrein!

1!

PMrein!

PMroh!

?

0!

5D!

3D!

PMrein!

Rohgas = vor Abscheider! Reingas = nach Abscheider!

3!

PMre

in!

PMrein!

PMroh! ?!

Verenum!

!

0!

PMrein!

4!

PMrein!

?

PMro

h!

DC !

5!

PMro

h!

PMrein!

?

Verenum!

!

5!

PMro

h!

PMrein!?!

Messung wie ?!

Verenum!

!

5!

PMro

h!

PMrein!?!

0*!

PMrein!?!

PMro

h! =

PM

rein? !

Abscheidewirkung des Kamins!?!

Verenum!

Überwachung automatischer Anlagen mit Abscheidern!

[Good & Nussbaumer, 10. Holzenergie-Symposium, Zürich 2008]!

P2P1 P3

Verenum!

Betriebsart!

M!

GF!

EA!

Stationärer Betrieb mit T > Tmin Betrieb mit T < Tmin!

M!

GF!

EA!

staubbeladen! entstaubt![Good & Nussbaumer, 10. Holzenergie-Symposium, Zürich 2008]!

Verenum!

Vorschlag: Ersatz LRV Art. 15:"Ermittlung der Jahresfracht aus Betriebsdaten!

Stundenmittelwert: 8 760 mal 1h!

Art.15 Ziff. 4c !100% (1h) < 2*GW!

Art.15 Ziff. 4b !97% (1h) < 1,2*GW!

1! 2! 3! 4! 5! 6! 7! 8! 9! 10! 11! 12! 13! 14! 15! 8 760!

..........!

1! 2! 3! 4! 5! 6! 7! 8! 365!

..........!

Art.15 Ziff. 4a !100% (24h) < GW!

Tagesmittelwert: 365 mal 24h!

1!

[Good & Nussbaumer, 10. Holzenergie-Symposium, Zürich 2008]!

Verenum!

Modell zur Abschätzung der Staubemissionen!

Was brauchts dazu?!•$ Periodische Staubmessung bei Voll- und Teillast!•$ ABER: auch Rohgaswert bei Voll- und Teillast!•$ Kont. Erfassung diverser Betriebsstundenzähler!•$ Annahmen/Abschätzungen (Anfahren/Abfahren, Standby)!•$ Berechnungen!

Berechnung!1.$ Berechnung der Staubfracht g/h in allen Betriebszuständen!2.$ Aufsummieren –> Staub-Jahresfracht kg/a!3.$ Dividieren durch aufsummiertes Abgasvolumen in mn

3/a!4.$ –> Gewichteter Staub-Jahresmittelwert in mg/ mn

3!5.$ –> Vergleich mit Grenzwert!

[Good & Nussbaumer, 10. Holzenergie-Symposium, Zürich 2008]!

Verenum!

!

1.$ Grundlagen der Holzverbrennung!2.$ Primäre Aerosole (PIA und POA) !3.$ Kohlenstoff-Konversion und SOA!4.$ Emissionsfaktoren!5.$ Messung und Vollzug!6.$ Schlussfolgerungen"

6.1 Emissionsfaktoren"6.2 Vollzug !

Verenum!

1.$ Holzfeuerungen verursachen:" a) Primäre Aerosole 1. Salz "

! ! ! ! 2. Russ "! ! ! ! 3. COC"

b) Primäre VOC und –> SOA!

2. !Russ, COC und SOA haben hohe Gesundheits-Relevanz!

3. !Reduktion COC/VOC sowie Russ hat erste Priorität"!Zwar kein Zielkonflikt, da aus 'unvollständiger Verbrennung', aber: "!– die Bedingungen zur Reduktion sind unterschiedlich !"!– mehr als eine Messung nötig, z.B. Staub nach LRV und (NM)VOC!"

Reduktion von Salz hat zweite Priorität (Zielkonflikt zu anderen)!

3. !Russ beschleunigt das Abschmelzen und verursacht direkte Klimaerwärmung, Salz und organische Stoffe kühlen, alle führen zu kühlender Wolkenbildung!

4. !Emissionsfaktoren: NOX tiefer, Feststoff höher, NMVOC-Anteil höher!

!

!Messung!

Staub!

VOC!Kond.!

Staub verd.!

Verenum!

!

1.$ Grundlagen der Holzverbrennung!2.$ Primäre Aerosole (PIA und POA) !3.$ Kohlenstoff-Konversion und SOA!4.$ Emissionsfaktoren!5.$ Messung und Vollzug!6.$ Schlussfolgerungen"

6.1 Emissionen"6.2 Vollzug !

Verenum!

g!1.$ Russ, COC und VOC (als SOA-Precursor) sind als "

„Products of Incomplete Combustion“ (PIC) besonders umweltrelevant!2.$ Für PIC ist der Anlagenbetrieb entscheidend !3.$ Heutige Typenprüfung bildet nicht den realen Praxisbetrieb ab!4.$ Eine Zertifizierung von Feuerung und Abscheider genügt deshalb nicht!5.$ Kontrollen mit Staubmessung oder Staub-Indikatoren sind notwendig.!6.$ Dazu ist eine Messung gemäss Grenzwerten in mg/m3 nötig. Alternativen sollten "

– einfach(er), reproduzierbar sowie in Prüflabor und Praxis anwendbar sein und"– nur als europäischer Standard eingeführt werden. Dabei ist zu beachten: " - Zählende Verfahren allein erfassen TSP und (Massen-)Abscheidegrad nicht" - Partikelmessung in verdünntem Teilstrom erfasst Grobpartikel nicht !

7.$ Zusätzlich zum Staub sind Indikator(en) für COC und SOA sinnvoll "– VOC- oder NMVOC-Messung erfasst Summe von COC und SOA"– Staubmessung in Verdünnungstunnel erfasst COC ohne VOC/SOA !

8.$ Für Anlagen mit Abscheider:" #> 70 kW: Überwachung des Praxisbetriebs ohne Staubmessung" < 70 kW: Überwachungsmöglichkeiten eingeschränkt, prüfen!

9.$ Für Kleinanlagen: CO als Indikator für Startphase (einfach, billig)!10.$ Sehr einfache Kontrollen sind nicht absehbar!

Verenum!

VERDANKUNG!

www.verenum.ch!

Verdankung"Bundesamt für Umwelt"Bundesamt für Energie"!