von uran zum brennelement ein vortrag im rahmen des ac v hauptseminars von helen grüninger...
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Von Uran zum Brennelement
Ein Vortrag im Rahmen des AC V Hauptseminars
Von Helen Grüninger15.01.2013
Universität Bayreuth WS 2012/2013
Vom Element zum Device:
Abbildung: http://www.kindercampus.de/476.0.html?&gid=156&iid=4, Stand 26.11.2012
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1. Uran in der Natur
2. Uranlagerstättenbildung
3. Uranaufarbeitung zu Urandioxid
4. Anreicherung des spaltbaren Isotops 235U
5. Die Kernspaltung im Brennelement
6. Das Brennelement im Kernkraftwerk
7. Wiederaufarbeitung
Gliederung
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Uran in der Natur
• Uran: durchschnittlich 2,4 ppm Anteil der Erdkruste – Silber: 0,07 ppm; Gold: 0,004 ppm
• Lithophiler Charakter des Urans => Anreicherung in der kontinentalen Erdkruste in felsischen Magmatiten (silikatische Gesteine)
• Praktisch weltweite Verteilung der Uranvorkommen
• Seltene Lagerstätten mit Uranvorkommen im Prozentbereich
• Wirtschaftlich nutzbar sind Uranerze mit einem Urananteil von 0,1 -0,5 % (entspricht einer Anreicherung auf 1000 – 5000 ppm)
• Uranisotope: 235U ca. 0,72 % ; 238U ca. 99,27 %
Quelle: F.-K. Pickert, H.-J. Zech: „Brennstoffkreislauf“, 1. Auflage, 1981, Deutsches Atomforum Hollemann-Wiberg: „Lehrbuch der Anorganischen Chemie“, 102. Auflage, 2007, Walter de Gruyter & Co,
Berlin, S. 1949
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Redoxvorgänge bei der Bildung von Uranlagerstätten
• UO22+ löslich im Wässrigen => Lösungsvorgänge unter oxidierenden
Bedingungen => Anreicherung in der Lösung => Mobilität
• U4+ schwerlöslich im Wässrigen => Ausfällen von Uranmineralen unter reduzierenden Bedingungen => lokal red. Bed. => Uranlagerstätte
Oxidation: (ox. Bed.: O-reich)
U4+ + 6 H2O UO22+ + 2 e- + 4 H3O+
Reduktion (red. Bed.: O-arm)
UO22+ + 2 e- + 4 H3O+ U4+ + 6 H2O
U4+ fällt bspw. als UO2 aus!
Quelle: Hollemann-Wiberg: „Lehrbuch der Anorganischen Chemie“, 102. Auflage, 2007, Walter de Gruyter & Co, Berlin, S. 1946-1963
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Wichtige Uranminerale
• Uraninit UO2, das Sauerstoff etwa bis zu einem Verhältnis U3O8
aufnehmen kann
• Außerdem noch Mischoxide und Silicate, vorwiegend mit U4+
z. B. das Silicat Coffinit
U(SiO4)1–x(OH)4x
Abbildung: http://de.wikipedia.org/wiki/Uraninit, Stand 29.11.2012Quelle: Hollemann-Wiberg: „Lehrbuch der Anorganischen Chemie“, 102. Auflage, 2007, Walter de Gruyter & Co,
Berlin, S. 1949
CaF2-Typ (Uraninit)
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Uranaufarbeitung: Gewinnung von Urandioxid
• Abgebaute Uranerze mahlen und rösten
• Abtrennung des Urans als UO2 von anderen Erzbestandteilen:
1. Saurer oder basischer Aufschluss:
UO3 + 3 H2SO4 + 3 H2O 4 H3O+ + [UO2(SO4)3]4-
UO3 + 3 Na2CO3 + 3 NaHCO3 4 Na+ + [UO2(CO3)3]4- + H2O
2. Elution der Komplexe aus den uranhaltigen Lösungen
3. Ausfällen des Urans aus den Eluaten zu einem Polyuranatgemisch mit hauptsächlich (NH4)2U2O7
Quelle: Hollemann-Wiberg: „Lehrbuch der Anorganischen Chemie“, 102. Auflage, 2007, Walter de Gruyter & Co, Berlin, S. 1950-1951
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Uranaufarbeitung: Gewinnung von Urandioxid
3. Ausfällen des Urans aus den Eluaten zu einem Polyuranatgemisch („Yellow Cake“)
2 [UO2(SO4)3]4- + 6 NH3 + 3 H2O (NH4)2U2O7 + 2 (NH4)2SO4 + 4 SO4
2-
2 [UO2(CO3)3]4- + 6 NaOH Na2U2O7 + 2 Na2CO3 + 4 CO32-
+ 3 H2O
technische Reinheit: > 80 % Uranverbindungen
Verunreinigungen führen bei der Kernspaltung
zur Neutronenabsorption
=> Abbruch der Kernkettenreaktion
=> deutlich höhere Reinheit nötigQuelle: Hollemann-Wiberg: „Lehrbuch der Anorganischen Chemie“, 102. Auflage, 2007, Walter de Gruyter & Co,
Berlin, S. 1950-1951Abbildung: http://chemcases.com/2003version/nuclear/nc-06.htm, Stand 14.01.2013
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Uranaufarbeitung: Gewinnung von Urandioxid
4. Lösen in Salpetersäure => Bildung von UO2(NO3)2
5. Zugabe von Tri-n-butyl-phosphat in Kerosin => Komplexbildung [UO2(NO3)2(TBP)2] => Anreicherung in der organischen Phase
6. Extraktion und Eindampfen der organischen Phase => reines UO2(NO3)2
7. Erhitzen auf 300 °C => Abtrennung von Stickoxiden => UO3
8. Reduktion mit H2 (T= 700°C) => UO2
- sehr hohe Reinheit
- natürliche IsotopenzusammensetzungQuelle: Hollemann-Wiberg: „Lehrbuch der Anorganischen Chemie“, 102. Auflage, 2007, Walter de Gruyter & Co,
Berlin, S. 1950-1951
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Urananreicherung
1. Konversion des reinen UO2 zu UF6
UO2 UF4 UF6
2. Physikalische Verfahren zur Anreicherung des 235U-Isotops:
- Gasdiffusionsverfahren
- Gaszentrifugenverfahren
+ 4 HF
- 2 H2O
+ F2
Quelle: http://www.kernfragen.de/kernfragen/lexikon/g/gaszentrifugenverfahren.php, Stand 30.11.2012
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Gaszentrifugenverfahren
- Nutzung der Zentrifugalkraft:
Anreicherung des schweren 238U an der Außenwand
- Einsatz von Ultrazentrifugen mit hohen Umdrehungsgeschwindigkeiten
- Max. Trennfaktor etwa 1,25
- Kaskadenschaltung der Gaszentrifugen
- Etwa 10-20 Trennstufen (hintereinander)
- Anreicherung auf ca. 2 – 5 % 235Urangehalt
Abbildung: http://www.kernfragen.de/kernfragen/lexikon/g/gaszentrifugenverfahren.php, Stand 30.11.2012
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Urananreicherung
1. Konversion des reinen UO2 zu UF6
UO2 UF4 UF6
2. Physikalische Verfahren zur Anreicherung des 235U-Isotops:
- Gasdiffusionsverfahren
- Gaszentrifugenverfahren
3. Konversion des angereicherten UF6 mit wässrigem Ammoniak
UF6 + 2 NH3 + 7 H2O U2O7(NH4)2 + 12 HF
4. Aufarbeitung zu UO2-Pellets
+ 4 HF
- 2 H2O
+ F2
Quelle: http://www.kernfragen.de/kernfragen/lexikon/g/gaszentrifugenverfahren.php, Stand 30.11.2012
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Kernspaltung im Brennelement
• Spaltung von 235U in zwei Bruchstücke unter enormer Wärmefreisetzung (65 Milliarden kJ/kg Uran) und unter Freisetzung von 2-3 Neutronen
Quelle: Hollemann-Wiberg: „Lehrbuch der Anorganischen Chemie“, 102. Auflage, 2007, Walter de Gruyter & Co, Berlin, S. 1915 & 1916
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Warum 235Uran anreichern?
• Thermische NeutronenCa. 0.025 eV
Bevorzugt Spaltung von 235U
Freisetzung von 2-3 Neutronen
Kernkettenreaktion
Notwendigkeit des Abbremsens der energiereichen Neutronen, die bei der Spaltung entstehen
Einsatz eines Moderators
• Mittelschnelle NeutronenCa. 25 eV
Bevorzugt Anlagerung an 238U
238U + n 239U
Absorption der bei der Spaltung gebildeten Neutronen
Abbruch der Kernkettenreaktion
Aber Brutprozess:
239U 239Np 239Pu
Quelle: Hollemann-Wiberg: „Lehrbuch der Anorganischen Chemie“, 102. Auflage, 2007, Walter de Gruyter & Co, Berlin, S. 1922-1926
β- β-
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Das Brennelement im KernkraftwerkSiedewasserreaktoren:
• UO2-Pellets aus angereichertem Uran (2-4% 235U) in Brennstäben aus Edelstahl
• Bündelung einiger dünner Brennstäbe zu einem Brennelement
• Moderator: Wasser
• Zündung der Kernspaltung durch Neutronenquellen, z. B. 252Cf
Hochtemperaturreaktoren:
• Graphitkugeln mit Brenn- und Brutstoffkügelchen, die mit Kohlenstoff überzogen werden („coated particles“)
• Moderator: Graphit
• Anreicherung: ca. 1% 235U, 99% 238UAbbildung: oben und unten: http://de.wikipedia.org/wiki/Brennelement, Stand 09.12.2012
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Wiederaufarbeitung
• Lösen des abgebrannten Kernbrennstoffs in Salpetersäure
• Nitratbildung des Urans, Plutoniums und der Spaltprodukte
• Extraktionsverfahren: PUREX-Prozess (Plutonium-uranium-recovery by extraction)
• Extraktion mit Tri-n-butyl-phosphat (TBP) in Kerosin
• Bildung von Komplexen: [UO2(NO3)2(TBP)2] und [Pu(NO3)4(TBP)2] =>lösen sich in der organischen Phase
• Aufarbeitungsprozess =>Herstellung „neuer“ Brennelemente aus Plutonium- und Uranoxiden
• MOx – Brennelemente
Quellen: Hollemann-Wiberg: „Lehrbuch der Anorganischen Chemie“, 102. Auflage, 2007, Walter de Gruyter & Co, Berlin, S. 1954 http://www.chemieunterricht.de/dc2/asch2/a-pu-ab.htm, Stand: 09.12.2012
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Zusammenfassung
• Uranlagerstätten durch Redoxprozesse (U4+/U6+)
• Uranaufbereitungsverfahren
• Anreicherung des Isotops 235U mittels Gaszentrifugenverfahren
• Brennelemente im KKW
• Kernspaltungsprozesse
• Wiederaufarbeitung: Purex-Prozess
Abbildung: http://www.zw-jena.de/kkimages/brennstoffkreislauf.png, Stand: 09.12.2012